中文 / English

研究进展

研究进展

贾瑜教授课题组马东伟副教授与实验合作在《德国应用化学》上发表研究成果并入选该期VIP论文


来源: 2021欧洲杯竞猜app    日期:2021-04-06   浏览次数:

近日,正规竞猜app推荐马东伟副教授与电子科技大学孙旭平教授等合作,通过先进的实验合成方法和第一性原理计算模拟,构建了富含边缘碳缺陷和氧官能团的一维碳纳米纤维;实验结果显示这种独特的一维碳纳米纤维可以实现非常高的H2O2选择性和产率。相关成果以“Honeycomb Carbon Nanofibers: A Superhydrophilic O2-Entrapping Electrocatalyst Enables Ultrahigh Mass Activity for the Two-Electron Oxygen Reduction Reaction”发表在国际化学顶级期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。


图:(a)蜂窝状一维纳米碳纤维3-in-1效应催化二电子氧还原制备过氧化氢的示意图;(b)蜂窝状一维纳米碳纤维和实心纳米碳纤维的四电子和二电子氧还原的旋转环盘电极伏安图;(c)计算的选择性;(d)含有拓扑缺陷的手扶椅形和锯齿形石墨烯纳米条带理论模型;(e)二电子氧还原反应的理论活性火山口图。




基于密度泛函理论的第一性原理计算结合原位拉曼表征对其机理的研究表明,一维碳纳米纤维内部相互连接的纳米腔不仅能够暴露更多的活性位,促进反应物的质量转移/扩散,而且可确保有效地困住氧气,从而进一步促进催化剂与氧气分子的结合/相互作用。进一步的计算研究揭示这种优异的2e ORR性能源自边缘和拓扑缺陷的协同作用,使得能够产生大量的活性位点催化2e ORR,这些活性位点靠近火山图的顶点(对应于热力学平衡势(0.70 V))。理论计算还预测解释了“扶手椅型”边缘附近的活性位点比“锯齿型”边缘附近的活性位点表现出更高的活性,并且这些活性位点主要位于拓扑缺陷的五元环和七元环的交叉点。该理论计算研究不仅确认边缘与拓扑缺陷之间的协同作用可以增强碳纳米材料的2e ORR性能,而且对今后实验设计合成具有更高活性和选择性的22e ORR催化剂提供了重要指导。

众所周知,H2O2作为一种重要的基础化学品,在现代化工、能源和环境等领域有着广泛的应用。目前工业上采用高能耗的蒽醌循环法制备H2O2。但是,蒽醌循环法需要大规模的基础设施,并且导致很高的能耗同时产生很多有机废料和副产物。电化学2e ORR被认为是一种很有吸引力的现场直接生产H2O2的绿色方法。但是通常情况下,强烈竞争的四电子氧还原反应导致2e ORR的选择性非常低,因此设计和开发高选择性的电催化剂是2e ORR生产H2O2领域目前所面临的主要挑战。孙旭平教授和马东伟副教授通过实验理论的有效合作,采用空间受限和构造边缘拓扑缺陷的策略在此领域实现了重要突破。电化学测试实验表明所构建的蜂窝状一维纳米碳纤维的H2O2选择性达到97.3%,远远高于目前制备的实心碳纳米纤维。尤其值得关注的是,本工作首次实现了在实验条件为0.65 V vs. RHE时高达220 A g−1的质量活性,超过目前所有的2e ORR催化剂。正是这一重要进展,该论文被《德国应用化学》选入VIP(Very Important Paper)。论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202101880。电子科技大学孙旭平教授、正规竞猜app推荐马东伟副教授、四川师范大学李权教授是论文共同通讯作者,我院硕士生王园园完成了本工作所有理论计算工作。该研究工作得到国家自然科学基金的资助。




【上一篇】:赵伟利教授课题组在Dyes and Pigments发表了基于试卤灵的小分子荧光探针研究进展的综述文章

【下一篇】:贾瑜教授课题组马东伟副教授研究论文入选杂志《Sensors and Actuators B》2018年以来最佳引用文章

微信订阅号

地址:中国开封河南大学金明校区

邮编:475004 电话:0371-22357375 E-mail:lb02@henu.edu.cn
研招办电话:0371-22687369

2021欧洲杯竞猜app  版权所有@ALL Rights Reserved   技术支持: 蓝创科技

2021欧洲杯竞猜app_正规竞猜app推荐